Nascido em Barcelona, Bellerín começou sua carreira no grande clube da cidade, atuando durante oito anos pelas categorias de base do Barcelona, chamadas de "La Masia". Foi trazido pelo Arsenal em 2011, e emprestado ao Watford durante a temporada 2013-14.
Com a lesão do então titular e francês Mathieu Debuchy, Bellerín passou a ter chances na lateral direita do Arsenal na temporada seguinte, 2014-15. Estreou pela UEFA Champions League num jogo contra o Borussia Dortmund, onde o Arsenal acabou derrotado por 0-2 na casa dos rivais.