A ex-namorada de Le Bon, Fiona Kemp (uma garçonete na boate Rum Runner onde Duran Duran estava ensaiando) o apresentou à banda em maio de 1980, recomendando ele como um potencial vocalista. Como diz a lenda da banda, ele apareceu para a audição usando calças com estampa de oncinha rosa e carregando um caderno contendo uma grande coleção de poesia que ele havia escrito - algumas das quais mais tarde se tornariam faixas dos primeiros álbuns de Duran Duran.
Depois de ouvir as músicas que a banda já havia composto, Le Bon passou algum tempo ajustando um de seus poemas ("Sound of Thunder") a um dos instrumentais e descobriu que eles tinham uma boa combinação.
Le Bon concordou em tentar fazer parte do Duran Duran durante o verão e seu primeiro show foi no dia 16 de julho de 1980 no clube Rum Runner em Birmingham.
Dentro de seis semanas, a banda tocava constantemente em Birmingham e Londres, e uma turnê nacional apoiando Hazel O'Conner levou a um contrato com a EMI Records em dezembro. Le Bon nunca retornou à sua carreira de ator.